研究内容摘要
开发一种用于在无溶剂条件下用氧气选择性氧化苯甲醇的非贵金属催化剂，这一目标虽具吸引力，但颇具挑战。本文通过共沉淀和后续热处理方法制备了一系列铈掺杂的高熵氧化物（Ce/HEOs）。研究发现，铈的掺杂显著提高了苯甲醇选择性氧化为苯甲醛的催化活性。活性提高的原因在于活性铈物种的良好分布、氧空位的增加以及氧化铈（CeO2）与高熵氧化物（HEOs）之间的协同效应。此外，与裸露的氧化铈（CeO2）相比，Ce/HEOs的表面氧对铈表现出更强的还原性，从而在反应过程中对苯甲醇具有更强的脱质子能力。得益于HEOs的熵稳定效应以及CeO2与HEOs之间的相互作用，所制备的催化剂表现出令人满意的重复使用性和稳定性，且在七次运行后催化活性损失可忽略不计。此外，密度泛函理论（DFT）计算揭示，铈的掺杂使Ce/HEOs催化剂对苯甲醇具有更强的吸附能力，且在整个氧化反应过程中，速率决定步骤所需的自由能更低。本研究为铈掺杂高熵氧化物在无溶剂催化氧化苯甲醇中的促进作用提供了一些见解。 本页依据已公开发表信息和站内作品图整理，展示论文题目、期刊和 DOI 等可公开信息，不展示客户姓名、未公开实验数据和未授权细节。
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